Πρόσφατα, το διεθνώς έγκυρο περιοδικό Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America (PNAS) δημοσίευσε διαδικτυακά την ερευνητική εργασία "In situ turning defects of exfoliated Ti3C2 MXene into Fenton-like catalytic active sites" από τον καθηγητή Lin Sijie του Σχολή Περιβαλλοντικής Επιστήμης και Μηχανικής.
Αυτή η μελέτη πρότεινε μια νέα στρατηγική για την επί τόπου κατασκευή νανοσύνθετων καταλυτών τύπου Fenton χρησιμοποιώντας έξυπνα εγγενή ελαττώματα επιφάνειας MXene και πλούσιες πηγές μετάλλων μετάπτωσης. Σε αυτό το άρθρο, χρησιμοποιώντας το Ti3C2 MXene ως πρότυπο, έχει παρασκευαστεί μια σειρά από άμορφα νανοσυμπλέγματα υψηλής πυκνότητας TiO1.47 φορτωμένα με άνθρακα (TiO1.47@C) Ο μηχανισμός αντίδρασης ενεργοποίησης H2O2 με καταλύτη Fenton με βάση Ti για την αποικοδόμηση της ατραζίνης αποκαλύφθηκε και η πορεία υλοποίησης του δισδιάστατου νανοϋλικού «Safer-by-design» καταδείχθηκε με παραδείγματα, τα οποία παρείχαν μια νέα στρατηγική για την αποτελεσματική αντιμετώπιση των ενδοκρινικών διαταραχών και των νέων αντιβιοτικών ρύπων.
Αναπτύχθηκε μια νέα διαδικασία υγρής οξείδωσης H2O2. Λαμβάνοντας ως πρότυπο το Ti3C2 MXene, χρησιμοποιώντας τα εγγενή ελαττώματα Ti που σχηματίστηκαν κατά τη διαδικασία χάραξης για να έχουμε μια ισχυρή αντίδραση οξείδωσης-μείωσης με το H2O2, τα άμορφα νανοσυμπλέγματα υψηλής πυκνότητας TiO1.47 που υποστηρίζονται από άνθρακα σχηματίστηκαν in situ (TiO1.47@C). ）。 Οι βέλτιστες συνθήκες προετοιμασίας (10 mol · L − 1 H2O2, 30 min) επιλέχθηκαν αλλάζοντας τη συγκέντρωση και τον χρόνο δράσης του H2O2 και η μέγιστη απόδοση δείγματος (>97%) επιτεύχθηκε ταυτόχρονα. Αποδεικνύεται περαιτέρω από τον θεωρητικό υπολογισμό του DFT ότι το ελάττωμα Ti στην επιφάνεια του Ti3C2 MXene είναι η βασική ενεργή θέση αντίδρασης για το σχηματισμό νανοσυμπλεγμάτων TiO1.47. Τα νανοσυμπλέγματα έχουν πλούσια επιφανειακά ελαττώματα και η συνύπαρξη καταστάσεων πολλαπλών σθένων Ti υπάρχει στο σύστημα (η μέση κατάσταση σθένους είναι +2,94). Με βάση την ανάλυση των αλλαγών σχηματισμού δεσμών με φασματοσκοπία λεπτής δομής απορρόφησης ακτίνων Χ (EXAFS), συμπεραίνεται ότι η θραύση του δεσμού Ti-C-Ti και ο σχηματισμός δεσμού Ti-O που προκαλείται από την επί τόπου οξείδωση του H2O2 κατά τη διάρκεια της διαδικασίας σύνθεσης είναι το κλειδί για την in situ σύνθεση των νανοσυμπλεγμάτων. Η αποτελεσματική ενεργοποίηση του H2O2 μέσω της αλλαγής σθένους του στοιχείου Ti έχει επιτύχει την αποτελεσματική αποικοδόμηση πολλών τυπικών νέων ρύπων (όπως η ατραζίνη, η τετρακυκλίνη, η π-νιτροφαινόλη κ.λπ.).
Αυτή η μέθοδος έχει καλή καθολικότητα και είναι εφαρμόσιμη σε μια ποικιλία υλικών της οικογένειας MXene, συμπεριλαμβανομένων των V2C, Nb2C, κ.λπ. επιτόπια σύνθεση νανοσυμπλεγμάτων με υψηλή δραστηριότητα και μειώνει αποτελεσματικά τους πιθανούς περιβαλλοντικούς κινδύνους που προκαλούνται από διαρροή υλικού κατά τη διαδικασία χρήσης.
Ο καθηγητής Lin Sijie είναι ο μόνος αντίστοιχος συγγραφέας της εργασίας και ο Jiang Yue (τώρα μεταδιδακτορικός υπότροφος), άμεσος διδάκτορας της Σχολής Περιβαλλοντικής Επιστήμης και Μηχανικής, είναι ο μόνος πρώτος συγγραφέας. Η εργασία έχει επίσης πραγματοποιηθεί από την ομάδα του καθηγητή Liang Shixian του Πανεπιστημίου Baptist του Χονγκ Κονγκ, την ομάδα του αναπληρωτή ερευνητή Wang Liming του Ινστιτούτου Φυσικής Υψηλής Ενέργειας της Κινεζικής Ακαδημίας Επιστημών και την ομάδα του καθηγητή Sheng Wenchao του Tongji. Πανεπιστήμιο Ισχυρή υποστήριξη από τον Dr. Jinshan, το Ινστιτούτο Νανοτεχνολογίας και Νανοβιονικής Suzhou, την Κινεζική Ακαδημία Επιστημών και τον σταθμό γραμμής BL14W1 της Πηγής Φωτός Ακτινοβολίας Synchrotron της Σαγκάης. Η έρευνα υποστηρίχθηκε από το Εθνικό Ίδρυμα Φυσικών Επιστημών της Κίνας, το National Key Research and Development Plan και τα ειδικά κονδύλια για τις επιχειρηματικές δαπάνες βασικής επιστημονικής έρευνας των κεντρικών πανεπιστημίων.
